@tsu さん、こんにちは!
Dropboxモバイルアプリの場合、100 MB を超えるようなサイズの大きいファイルのアップロードの際に問題が発生する可能性があります。
モバイルアプリには一時停止やアクティビティの続行を行う機能が含まれていないため、ネットワーク接続の強度が足りない場合に操作を完了できないことがあります。
ネットワーク接続の強度には問題がないと思われる場合は、再び操作をお試しください。ただし、その場合はアップロードまたはダウンロードが完了するまで、Dropbox アプリをフォアグラウンドで続行してください(アプリを縮小したり別のアプリに切り替えることはお控えください)。
別のオプションとして Dropbox デスクトップ アプリケーションを使用する方法もあります。Dropbox デスクトップ アプリケーションはあらゆるサイズや数のファイル/フォルダを処理できるため、ファイルのアップロードに最適です。パソコンに Dropbox をインストールしていない場合は、こちらで詳細やアプリケーションのダウンロード用リンクをご覧ください。